グラフェン紙の熱伝導率に対するグラフェンマイクロチップサイズの影響を説明する

概要：

グラフェンの熱伝導率は、従来の金属薄膜などの熱伝導率材料よりもはるかに高く、熱拡散材料として使用できます。グラフェン紙は、グラフェンマイクロシートで構成されています。グラフェンマイクロシートのサイズは、その組み立て方法の微細構造と巨視的な熱伝導率に重要な影響を及ぼします。分散した均一な酸化グラフェン紙を溶液ろ過自己組織化法で調製した後、酸化グラフェン紙をar / h2雰囲気で熱還元してグラフェン紙を得た。結果は、大きなグラフェンマイクロタブレットで構成されたグラフェン紙の構造がより緻密でより結晶性であることを示しました。 0.5μmから3μmおよび50μmから100μmの酸化グラフェンから調製されたグラフェン紙の熱伝導率は、それぞれ632.8 w / mkおよび683.7w / mkであり、大きなグラフェンマイクロタブレットで構成されるグラフェン紙の熱伝導率は増加しました。 。 8％。

キーワード：

グラフェン紙;グラフェンマイクロチップサイズ;微細構造;熱伝導率

工業製造技術の現在のレベルの向上に基づいて、電子、通信、およびエネルギーの分野における小型化、高統合、および高エネルギーの目標は徐々に達成されており、今後も追求されていきます。この傾向は必然的に、関連分野の機器設備のエネルギー密度の継続的な増加につながります。したがって、高熱流密度の熱放散の問題が緊急の問題になっている[1-2]。以上の背景から、高効率の二次元熱拡散材料が注目され始めています。主な動作原理は、2次元平面内の材料の高い熱伝導率を使用して、システムのホットスポット領域に熱を急速に拡散させることです。ホットスポット領域の温度を下げるために、システム構造の温度勾配と内部熱応力を減らして、結果として生じる構造の熱変形を排除し、システムの動作に対する高温集中の悪影響を減らします。 。グラフェン材料は高い熱伝導率を持っており、ballandin etal。[3]約5200w / mkの非接触光学技術により、室温でのグラフェンの表面熱伝導率を測定しました。グラフェン材料の表面熱伝導率は、銅やアルミニウムなどの従来の金属膜（200-400w / mk）よりもはるかに高く、グラフェン材料は密度が低く、熱安定性が良好です[4]。二次元熱放散材料の分野で重要かつ幅広い応用の見通しがあります[5-7]。ナノスケールのグラフェンマイクロタブレットは優れた熱伝導性を持っていますが、工業分野に直接適用することは困難です。ナノスケールのグラフェンマイクロタブレットは、マクログラフェン紙に組み立てる必要があります。グラフェンマイクロタブレットは溶媒に分散するのが難しいため、現在のグラフェン紙の調製は主に酸化グラフェン紙の還元に基づいています。グラフェン酸化物紙（GOP）の調製工程には、溶液ろ過自己組織化法[8]、溶液蒸発法[9]、スピンコーティング法[10]などがあります。自己組織化プロセスに基づくGOPは、優れた機械的および電気化学的特性を備えています。グラフェン紙は、グラフェンマイクロシートを積み重ねて作られています。グラフェンマイクロシートの特性は、グラフェン紙の巨視的特性に重要な影響を及ぼします。グラフェンマイクロシートのサイズは、グラフェンマイクロシート自体の熱伝導率に影響を与えるだけでなく[13]、グラフェンマイクロシートのグラフェン紙への組み立てなどへの影響は、グラフェン紙の巨視的な熱伝導率に影響を与えます。現在、グラフェンマイクロタブレットのサイズがグラフェン紙の熱伝導率に及ぼす影響の研究に関する公開報告はありません。高熱伝導率のグラフェン紙を作成するには、この規則を検討することが重要です。

1実験

1.1主な実験材料は、2つのサイズの酸化グラフェンマイクロタブレットを選択します。特定のパラメーターを表1に示します。

1.2 20mgの酸化グラフェン粉末を40mlnに溶解するように調製された酸化グラフェン紙、n-ジメチルホルムアミド液体、30分間の超音波振動、補助機械的攪拌、調製されたコロイド溶液、酸化グラフェン濃度は0.5mg / mlです。 0.2μmの開口部を有するポリビニリデン膜を選択し、酸化グラフェン紙をshz-d（III）サイクリックポンプ濾過を使用して調製した。調製した酸化グラフェン紙を剥がして完全に乾燥させ、そこに含まれるdmfを除去します。表示を容易にするために、0.5μmから3μmの酸化グラフェンマイクロタブレットで作成されたGOPはsgopとマークされ、50μmから100μmの酸化グラフェンマイクロタブレットで作成されたGOPはlgopとラベル付けされています。

1.3酸化グラフェン紙の熱還元は、制約を適用することにより、酸化グラフェン紙の構造と規則性を改善することができます。製品の品質を向上させるために、GOPは2枚の石英ガラスの間に挟まれ、熱処理のために管状の石英炉に入れられます。処理雰囲気：H2とARの混合物は400SCCMと500SCCMの割合で導入されます。図1に示す暖房削減システム（初期加温速度5°C /分、230°Cの温度、30分の温度、5°C /分で800°Cまで継続、120分）;加熱が完了した後、石英炉は室温まで冷却され、還元されたグラフェン紙（エルゴップ）製品は性能試験と特性評価のために取り出されます。発現を容易にするため、グラフェン紙はS <UNK> GOPとしてマークされSGOPの還元によって調製し、グラフェン紙はL <UNK> GOPとしてマークされlgopの還元により調製しました。

1.4サンプルの性能特性試験は、日立製作所の日立4800電界放出走査型電子顕微鏡法によって実施されました。GOPおよびエルゴップサンプルの微視的層状構造は、ドイツのブレーカーのD 8X線回折計を使用して測定されました。 。放射線源は、cukα、管電圧40v、管電流100mA、スキャン速度2°/分を使用しました。グラフェン紙の表面熱拡散率は、nixのlfa447レーザー導体を使用して測定しました。 CPは、試料の特定の熱である式（1）による試料の熱伝導率を算出し、グラファイト特定の熱が使用され、その値が・K、及び<UNK> 0.709 J / gでサンプル密度であります。式（2）に示すように、サンプルの質量Mと体積Vをテストすることで計算できます。 Hey = m / v（2）、ここで、体積Vは、式（3）に示すように、サンプルの半径Rと厚さ（走査型電子顕微鏡で取得）を測定した後に計算されます。 V =π×R2×Δ（3）。

2成果と議論

2.1ファクトグラフィック分析図2（a）は、暗褐色で透磁率の低いsgopの写真です。図2（b）は、大きなサイズの酸化グラフェンマイクロチップで構成された滑らかな外観の紙であるlgop写真です。図2（c）と2（d）はエルゴップの光学写真で、どちらも金属光沢があります。熱還元プロセス中に、酸化グラフェンの酸素含有官能基は、ガスの小分子を放出することによって除去されます。放出されたガスはGOPの微細構造を破壊する可能性があるため、マイクロチップの折り畳みが深くなり、マイクロチップの表面粗さが増加します。相対的に言えば、大きなサイズの酸化グラフェンからなるGOP表面は、品質が比較的平坦であり、対応するエルゴップもより研磨されています。図3は、2種類の酸化グラフェン紙とそれに対応する熱還元グラフェン紙の走査型電子顕微鏡写真です。図3（a）は、表面の明暗が異なります。これは、酸化グラフェンマイクロタブレットのサイズ分布が比較的大きく、マイクロチップスタックが乱雑で、酸化グラフェン紙の表面平坦度を低下させるほど密度が低いことを示しています。 ;図3（b）は、表面のひだのより均一な分布、比較的小さな層間のひだ、およびマイクロシートのより平坦な広がりを示しています。これは、酸化グラフェンマイクロシートの表面平坦度が酸化グラフェンのサイズの増加とともに増加することを示しています。マイクロシート。図3（c）では、還元グラフェン紙の表面に多くの深い溝があり、滑らかさが悪いことを示しています。図3（d）に示すように、グラフェンマイクロチップは完全に積み重ねられており、マイクロシートは比較的平坦であり、還元グラフェン紙の走査型電子顕微鏡（SEM）図にもこの情報を反映できます。グラフェン紙の層状構造を図3（E）と図3（f）に示します。ここでは、スナップが緩く積み重ねられ、グラフェンマイクロシートが歪んでいます。ループ内のグラフェンマイクロチップは密に積み重ねられており、高度な滑らかさを備えています。上記の実験現象は、図4に示すように、グラフェン溶液の自己組織化プロセスによって説明できます。グラフェンマイクロタブレットは、自己組織化プロセス中に重力、静電力、分子間力などのさまざまな力を受けます。 、および拡散。低粘度の液体では、主に重力の影響を受けます。大きなサイズの酸化グラフェンマイクロタブレットは、長い厚さの比率が大きく、通常のスタックを簡単に形成できます。厚みのある小さなサイズの酸化グラフェンは、小さなグラフェンの炭素酸素比が高く、官能化度が高く、力が複雑であるため、整然とした蓄積が困難です。ろ過プロセス中、小さな酸化グラフェン溶液は迅速にろ過され、プロセス全体は約30分しかかかりません。大量の酸化グラフェン溶液はゆっくりとろ過され、溶液の完全なろ過には24時間かかります。これは、sgop構造が緩く、酸化グラフェンマイクロタブレットのスタックが散在しており、sgop内により多くの液体循環チャネルがあることを示しています。 lgopの組織構造は密であり、酸化グラフェンは密に蓄積し、lgopの液体循環チャネルはほとんどありません。

X線回折の2.2×<UNK> D分析は、それぞれ、GOPとergopのマップ、プラハ式2dsinθ=Nλによれば、（Dは、結晶面間隔であり、θは回折角であり、Nは回折シリーズであります、λはX線の波長です）、GOPまたはergop（002）結晶表面の2θ値に従って、表2に示すように、それらの層間隔Dを計算できます。GOPのピーク幅と滑らかさ対応しています。 0.5μmから3μmおよび50μmから100μmの寸法の酸化グラフェンマイクロタブレットによって調製されたGOPの2θ値は、それぞれ10.456°および9.607°です。層間隔はそれぞれ0.845nmと0.920nmです。これは、GOP内のMoeneマイクロタブレットが酸素含有官能基の存在により剥がれ、大きな層間隔を形成することを意味します。酸化グラフェンをグラフェンに還元すると、2つのエルゴップの2θ値はそれぞれ26.522°と26.460°になり、層間隔はそれぞれ0.336nmと0.337nmになり、グラファイト結晶間隔（0.335 nm）に近くなります。酸化グラフェンのサイズは基本的にグラフェンに縮小されます。レルゴップ回折ピークのピーク形状はより鋭くなり、強度が増加しました。これは、大きなサイズの酸化でグラフェンがグラフェンに還元される間に、酸化グラフェンの表面に分布する酸素含有官能基が除去され、格子が復元され、マイクロになることを示しています。構造が改善されました。セルゴ回折ピークのピーク形状はより穏やかになり、その強度は低下しました。これは、グラフェンが小さなサイズでグラフェンに還元される間に、構造がよりカオスになり、規則性が低下したことを示しています。グラフェンの小片は、還元プロセス中に放出されるガスによって押される可能性が高いため、これにより、元々比較的秩序だった構造が破壊されます。

2.3熱伝導率分析2つの異なるサイズの酸化グラフェンマイクロタブレットによって調製されたエルゴップの密度は、それぞれ1.79 g / cm3と2.04g / cm3です。熱拡散係数と熱伝導率の試験結果を表3に示します。表3からわかるように、sragoとlragoの熱伝導率はそれぞれ632.8 w / mkと683.7w / mkであり、lragoの熱伝導率は増加しました。 8％。その中で、lergopの密度は14％増加し、lergopの熱拡散係数は増加しませんでした。大型グラフェンマイクロタブレットで作製されたグラフェン紙は、主に大型グラフェンマイクロシートで組み立てられたグラフェン紙の構造がより規則的であるため、熱伝導率が高く、より高密度の材料を生成できます。最終的に、材料の熱伝導率を改善します。

3結論

溶液ろ過組立法により、溶液中に均一に分散した酸化グラフェンマイクロタブレットを順次集合させて均一に分散した酸化グラフェン紙を得、熱処理還元により見かけの形成を伴う酸化グラフェン紙を作製します。グラフェン紙の微細構造と熱伝導率に及ぼすグラフェンサイズの影響を研究し、以下の結論が得られました。

1）酸化グラフェンマイクロチップのサイズが大きくなり、酸化グラフェン紙の構造が緻密になり、表面粗さが減少しました。熱還元後、対応するグラフェン紙の微細構造はより整然としています。

2）高温還元処理により、酸化グラフェン紙の層間隔が大幅に減少しました。異なるサイズのグラフェンマイクロシートの間隔は重要ではなく、それらはすべて0.335 nmに近かったが、大きなマイクロサイズのグラフェン紙の微細構造はより規則的であった。

3）酸化グラフェンの2つのマイクロフィルムサイズで調製された還元グラフェン紙の熱伝導率は、それぞれ632.8 w / mkと683.7w / mkであり、大きなマイクロタブレットで構成されたグラフェン紙の熱伝導率は8％増加しました。これは、大きなグラフェンがより整然とした密度の高いグラフェン紙構造に積み重なるという事実によるものです。

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